Elektrochemische und Mikrogravimetrische Untersuchungen an Anorganischen, Organischen und Biologischen Makromolekülen

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https://osnadocs.ub.uni-osnabrueck.de/handle/urn:nbn:de:gbv:700-2012122010591
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DC ElementWertSprache
dc.contributor.advisorProf. Dr. Lorenz Walder
dc.creatorOelrich, Holger
dc.date.accessioned2012-12-20T17:39:33Z
dc.date.available2012-12-20T17:39:33Z
dc.date.issued2012-12-20T17:39:33Z
dc.identifier.urihttps://osnadocs.ub.uni-osnabrueck.de/handle/urn:nbn:de:gbv:700-2012122010591-
dc.description.abstractIm Rahmen der vorliegenden Arbeit wurden anorganische, organische und biologische Makromoleküle und Nanomaterialen mit elektrochemischen und mikrogravimetrischen Methoden untersucht. Neue Peroxo-Zr(IV)/Hf(IV)-Polyoxometallate konnten erstmals elektrochemisch charakterisiert und ihr Potential als Oxidations- und Elektrokatalysatoren demonstriert werden. In cyclovoltammetrischen Messungen der Polyoxometallate (POMs) konnten die Peroxofunktionen anhand ihres irreversiblen Reduktionsstroms identifiziert werden, während die POM-Liganden den typischen reversiblen Strom ihrer W(VI/V)- Redoxsysteme zeigten. Die zugehörigen Ladungsmengen der kathodischen Halbreaktionen wurden mittels Coulometrie verifiziert. Die Sauerstofftransferaktivitäten der Peroxo-Zr/Hf-Polyoxometallate auf die Sulfid- bzw. Sulfoxidfunktion der organischen Modellsubstrate Methionin und Methioninoxid konnten mittels Cyclovoltammetrie und hydrodynamischer Voltammetrie mit einer rotierenden Scheibenelektrode über den abnehmenden kathodischen Stroms der Peroxofunktionen überwacht werden. Mittels CV- und UV/VIS-pH-Titrationen wurden zwei POM-Säurekonstanten ermittelt. Neue Preyssler-Polyoxometallat-Multilayer wurden nach dem Layer-by-Layer-Verfahren auf einer ITO-Quarzglasoberfläche adsorbiert und cyclovoltammetrisch charakterisiert. Es gelang der Herstellung der ersten Polyoxometallat-Viologendendrimer- und Polyoxometallat-Trimethylendipyridiniumdendrimer- Multilayer. In den Cyclovoltammogrammen der Multilayer fiel die Zuordnung der Wellen zu den einzelnen Redoxsystemen von Polyanion- und Polykationkomponente aufgrund von Überlagerung der Redoxsignale und deren starke gegenseitige Beeinflussung schwer. Mittels numerischer Integration konnten aus den Multilayer-Cyclovoltammogrammserien die geflossenen Ladungsmengen und Oberflächenbedeckungen berechnet werden. Ihr linearer Anstieg zeigt den linearen Stoffmengenzuwachs während der sukzessiven Adsorption der Polyanion-Polykation-Doppelschichten sowie die elektrochemische Zugänglichkeit aller Redoxzentren in den Mulitlayerverbundmaterialien. Die rekombinante Untereinheit C der VATPase wurde auf einer SAM-modifizierten Quarzkristallmikrowaage (QCM) spezifisch immobilisiert und mikrogravimetrisch detektiert. Die spezifische Bindung der Untereinheit C an die binäre Alkanthiolat-Matrix erfolgte über die Ni2+-komplexierte NTA-Funktion von Thiol 1, bei gleichzeitiger Unterdrückung der unspezifischen Proteinadsorption durch die Tetraethylenglykolfunktion von Thiol 2. Als Grund für die mit der QCM nicht nachweisbare biochemische Wechselwirkung von Untereinheit C und G-Aktin wurde eine sterische Blockade der Aktin-Bindungsstellen der auf der Matrixoberfläche immobilisierten Untereinheit C angenommen.ger
dc.rightsNamensnennung-NichtKommerziell-KeineBearbeitung 3.0 Unported-
dc.rights.urihttp://creativecommons.org/licenses/by-nc-nd/3.0/-
dc.subjectPolyoxometallateger
dc.subjectQuarzkristallmikrowaageger
dc.subjectLayer-by-Layerger
dc.subjectMultilayerger
dc.subjectDendrimereger
dc.subjectElektrochemieger
dc.subjectCyclovoltammetrieger
dc.subjectRotierende Scheibenelektrodeger
dc.subjectSelbstassemblierte Monoschichtenger
dc.subject.ddc540 - Chemie
dc.titleElektrochemische und Mikrogravimetrische Untersuchungen an Anorganischen, Organischen und Biologischen Makromolekülenger
dc.typeDissertation oder Habilitation [doctoralThesis]-
thesis.locationOsnabrück-
thesis.institutionUniversität-
thesis.typeDissertation [thesis.doctoral]-
thesis.date2012-12-18-
dc.contributor.refereeProf. Dr. Hans Reuter
dc.subject.bk35.14 - Elektrochemie
dc.subject.bk35.13 - Reaktionskinetik
dc.subject.bk35.17 - Katalyse
dc.subject.bk35.53 - Supramolekulare Chemie
dc.subject.bk35.18 - Kolloidchemie, Grenzflächenchemie
vCard.ORGFB5
Enthalten in den Sammlungen:FB05 - E-Dissertationen

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